Naukowcy z Wydziału Fizyki i Informatyki Stosowanej Uniwersytetu Łódzkiego we współpracy z naukowcami z linii eksperymentalnej URANOS zbadali strukturę elektronową 1T-TaS2. Wysokorozdzielcze pomiary ARPES wykonano w NCPS Solaris w ramach kompleksowych badań wpływu defektów strukturalnych na właściwości elektronowe masowego 1T-TaS2.

1T-TaS2 charakteryzuje się unikalnymi właściwości oraz zjawiskami jakie zachodzą w jego strukturze, np.  przemianą fazowa Motta, czy obecnością fal gęstości ładunku na jego powierzchni, nośniki ładunku w 1T-TaS2 zachowują się jak chiralna kwantowa ciecz spinowa, oraz wykazuje przełączanie rezystancyjne. Poza tym materiał jest bardzo wrażliwy na ciśnienie, naprężenia, impulsy napięcia, domieszkowanie czy optyczne impulsy laserowe, co z kolei pozwala na kontrolowanie i dostrajanie właściwości i przejść fazowych 1T-TaS2. Wpływ defektów wewnętrznych 1T-TaS2 na właściwości elektronowe jest silny i bardzo złożony i nie był jeszcze kompleksowo badany. Naukowcy sprawdzali wpływ defektów na strukturę elektronową 1T-TaS2 za pomocą wielu metod w tym skaningowej mikroskopii tunelowej i spektroskopii (STM, STS), kątowej spektroskopii fotoelektronów o wysokiej rozdzielczości (ARPES) z wiązką synchrotronową oraz teorii funkcjonału gęstości (DFT).
Badania ARPES pozwoliły uzyskać informacje o strukturze elektronowej 1T-TaS2, które zostały poparte symulacjami teorii funkcjonału gęstości (DFT). Badacze użyli DFT i DFT+U (z włączeniem oddziaływana Hubbarda) do obliczenia właściwości wolnego od defektów 1T-TaS2, z wakancjami atomów siarki oraz z podstawionymi atomami tlenu w miejsce wakancji. Obliczenia struktury dla systemu 1T-TaS2 wolnego od defektów są porównywane z danymi ARPES i wykazując dobrą zgodność (patrz ryc. 1). Nawet pasma położone 8 eV poniżej poziomu Fermiego są odtwarzane z dużą zgodnością, pomimo niewielkiego przesunięcia w obliczeniach w kierunku poziomu Fermiego. Pasma wzbronione wzdłuż kierunku Γ ̅-M ̅ w zakresie energii 1.3 eV poniżej poziomu Fermiego są również dobrze odwzorowane zarówno w danych eksperymentalnych, jak i w obliczeniach. Przerwy te są związane z tworzeniem okresowych odkształceń sieci (PLD) i interakcjami kulombowskimi między nośnikami ładunków w 1T-TaS2.
Na podstawie obliczeń dla defektów w 1T-TaS2 zauważyli, że obserwowany eksperymentalnie lokalny metaliczny charakter przewodnictwa wynika z wakancji siarki. Pokazali również niejednorodność właściwości elektronowych dla różnych węzłów siarki w strukturze podstawionej atomem tlenu, tzn. obserwowali ich właściwości półprzewodnikowe z zachowanym namagnesowania, albo właściwości metaliczne ze znacznie ograniczonym efektywnym namagnesowaniem. Wyniki te wyraźnie pokazują, że uwzględnienie obecności defektów w 1T-TaS2 będzie miało kluczowe znaczenie zarówno dla późniejszych fundamentalnych badań tego materiału, jak i dla dalszego projektowania urządzeń elektronicznych.

Zdjęcie 1. ( a, b ) Dane ARPES zmierzone w 80 K wzdłuż linii Γ ̅-M ̅ w przestrzeni wektora falowego k, ( b ) druga pochodna widma. ( c ) Struktura pasmowa obliczona metodą DFT dla superkomórki 1T-TaS2, która obejmuje okresowe zniekształcenie sieci charakterystyczne dla 1T-TaS2. Spin w górę i w dół oznaczony odpowiednio kolorem czerwonym i niebieskim.

Autor: Iaroslav Lutsyk

Link do publikacji:

Lutsyk, I., Szalowski, K., Krukowski P., et al. Influence of structural defects on charge density waves in 1T-TaS2. Nano Research (2023). doi.org/10.1007/s12274-023-5876-7