Lista publikacji naukowych
Widok zawartości stron
Centrum SOLARIS
Nawigacja okruszkowa
Widok zawartości stron
Widok zawartości stron
Badanie powstawania faz w wyniku naświetlania zawiesin laserem impulsowym
Współpraca naukowców z Instytutu Fizyki Jądrowej Polskiej Akademii Nauk i linii badawczej ASTRA zaowocowała lepszym zrozumieniem mechanizmu powstawania faz w czasie impulsowego naświetlania wiązką lasera zawiesiny nanoczastek (PLIS) w celu tworzenia submikronowych heterostruktur.
Grupa badawcza skupiona wokół Mahammada Sadegh Shakeriego przeprowadziła naświetlanie zawiesin nanocząstek za pomocą impulsów laserowych powodując powstawanie cząstek submikronowych. Badanie przeprowadzono w następujący sposób: zawieszone aglomeraty zostały podgrzewane w wyniku absorpcji energii impulsu laserowego zgodnie z efektywnością tej absorpcji, obliczoną zgodnie z teorią Mie, zależną od przekroju poprzecznego absorpcji, który jest z kolei funkcją długości fali. Zaabsorbowana energia była wprost proporcjonalna do gęstości energii lasera i pola powierzchni aglomeratu. Z drugiej strony, parametry impulsu wpływały na temperaturę w taki sposób, że kształt impulsu odpowiadał za gromadzenie ciepła, podczas gdy czas trwania impulsu kontrolował jego uwalnianie. Chłodzenie i ponowna aglomeracja naświetlanych cząstek następiła w czasie pomiędzy impulsami poprzez synergistyczne mieszanie zawiesiny. Ponadto powtarzanie impulsów wpływało na wzrost rozmiarów cząstek przez zwiększenie prawdopodobieństwa naświetlenia próbki. Proces ogrzewania-chłodzenia powtarza się w zależności od prawdopodobieństwa trafienia próbki w układzie, co skutkuje alternatywnym wzrostem rozmiarów cząstek ograniczonym możliwością topienia aglomeratów. Co ważniejsze, temperatura aglomeratów nie tylko determinuje ich termodynamicznie stabilne fazy, ale także wpływa na szybkość dysocjacji rozpuszczalnika podczas interakcji międzyfazowych rozpuszczalnik-cząstka. Chociaż rozpuszczalnik ma temperaturę otoczenia, ze względu na jego przezroczystość dla wiązki lasera, energia kinetyczna molekuł będących w kontakcie z powierzchnią nagrzanych cząstek jest bardzo wysoka, co powoduje zrywanie/powstawanie wiązania na granicy faz pomiędzy zdysocjowanym rozpuszczalnikiem i ogrzaną cząstką. Zdysocjowane molekuły dyfundują do sfery, w której zachodzą reakcje utleniania/redukcji zgodnie z ich naturą.
Widma EXAFS mierzone na linii ASTRA SOLARIS wykorzystano do badań stopnia utleniania próbek. Liniowe dopasowanie kombinacji (LCF) widm EXAFS przy użyciu widm referencyjnych było również wykorzystane do dokładnego pomiaru składu próbek. Zmiany składu chemicznego wykryte za pomocą LCF pomogły wykryć chemiczny/fizyczny typ przejścia fazowego podczas tworzenia faz metodą PLIS. Dekonwolucja gaussowska widm XANES pokazała prawdopodobne przejścia składowe, które następnie wykorzystano do dopasowania różnych faz uzyskanych z obliczonych widm XANES przy użyciu kodu Feffa.
Wyniki eksperymentalne zawarte w manuskrypcie są poparte modelowaniem matematycznym, obliczeniami teorii funkcjonałów gęstości (DFT) i symulacjami dynamiki molekularnej wiązań reaktywnych (RBMD). W ten sposób można było zagłębić się w mechanizm tworzenia faz w submikronowych heterostrukturach mających zastosowanie w ogniwach paliwowych utleniających etanol. Na koniec zbadano własności elektrokatalityczne tworzonych materiałów, w wyniku czego zaproponowano heterostrukturę Cu-CuO-Cu2O wzmocnioną Cu3+ jako doskonałego kandydata do zastosowań energetycznych.
Praca ta została zrealizowana w ramach projektów nr 2018/31/B/ST8/03043 i nr 2022/06/X/ST3/01743 finansowanych ze środków NCN. Prace obliczeniowe wykonano z wykorzystaniem Infrastruktury PLGrid - Prometheus, ACK Cyfronet AGH, grant nr PLG/2022/015573. Pomiary metodą absorpcji promieniowania rentgenowskiego zrealizowano w ośrodku synchrotronowym SOLARIS w Krakowie (nr eksperymentu 221926).
Rysunek 1. Mechanizm powstawania cząstek podczas PLIS.
Rysunek 2. Obliczenia widma EXAFS prawdopodobnych faz w układzie Cu-O-C-H.
Autor: Mohammad Sadegh Shakeri
Link do publikacji: M.S. Shakeri et al., Alternative Local Melting-Solidification of Suspended Nanoparticles for Heterostructure Formation Enabled by Pulsed Laser Irradiation, Advanced Functional Materials, 2304359(2023) doi: 10.1002/adfm.202304359
Polecamy również